Джоли е дъщеря на актьора Джон Войт, който е носител на Оскар от 1978 г. за най-добър актьор във филма "Безславно завръщане". Майка й също е актриса. Родителите й се развеждат, когато тя е едва 2-годишна.

На 20-годишна възраст, на 28 март 1996, тя се жени за актьора Джони Лий Милър, с когото се запознава по време на снимките на филма "Хакери". Развеждат се на 3 февруари 1999 г. По-късно на 5 май, 2000 г. се жени за Били Боб Торнтон и се развеждат на 27 май, 2003 г.

От 2005 г. живее с партньора си от „Господин и госпожа Смит“, Брад Пит, от когото на 27 май 2006 г. роди момиченце в Намибия, която кръщават Шайло Нувел Джоли-Пит. Това е първото биологично дете и на двамата, които вече имат две осиновени.

През 2000 г. печели Оскар за поддържаща роля във филм Луди години, където играе обитателка на психиатрия . За най-успешни нейни филми се считат двете части на „Похитители на гробници“ (Tomb Raider) в които играе ролята на героинята от едноименната игра — Лара Крофт.

По време на снимките на филма "Tomb Raider" Анджелина Джоли се запознава отблизо с тежкото положение в покритата с мини Камбоджа. Това предизвиква изключително състрадание у филмовата звезда. Това я амбицира да стане посланик на добра воля към ООН, като с тази длъжност се заема през 2001 г. През същата година тя осиновява камбоджанчето Мадокс, който променя живота й. Според думите й благодарение на него тя е истински щастлива, чрез него тя чувства живота си пълноценен. Според наскоро проведени запитвания, Мадокс е най-сладкото дете на Холивуд. Миналата година Анджелина зарадва сина си със сестричка, като осинови малката Захара от Етиопия. По този начин тя изразява хуманността си.